C'est vers l'âge de 40 ans que Leary pénétra dans l'univers psychédélique à l'aide de psilocybes. Cette découverte le mena à poursuivre des recherches sur l'expansion du champ de conscience avec différentes drogues psychédéliques, dont principalement le LSD. Il préconisa d'ailleurs l'utilisation mondiale du LSD dans son livre La Politique de l'Extase, pour que la Terre entière parvienne à un état de conscience supérieur, et accède ainsi à la sagesse. Sa formule clef était : laissez tomber (détachez-vous de la comédie sociale qui est un ersatz et qui est aussi déshydratée que la TV), branchez-vous (découvrez un sacrement qui vous rendra au temple de Dieu, votre propre corps. Oubliez votre raison. Planez), soyez en phase (renaissez, revenez au commencement pour revivre. Débutez un nouveau mode de vie qui reflète votre vision.) Dès 1966, Leary prône la légalisation des psychédéliques, et déclare devant un comité sénatorial réunis à ce sujet : «L'usage des drogues psychédéliques - marijuana, mescaline et LSD échappe à tout contrôle. D'après les rapports des sociologues, 15 à 50 % et, dans certains cas, 65 à 70% de nos étudiants expérimenteraient ces drogues hallucinogènes. Quelles que soient les statistiques de l'an dernier, les chiffres augmenteront encore l'année prochaine. A l'heure actuelle, le taux de progression est stupéfiant. Mais cette situation ne m'alarme pas pour autant. De nombreuses sources d'énergie sont aussi hors de contrôle : l'alcool, la nicotine, les moteurs polluants... Outre leur contrôle, ces drogues présentent un autre défi : leur usage. Une législation répressive qui ferait des délinquants de millions d'Américains cultivés, n'est pas la réponse appropriée. La recherche, la formation et le savoir sont la seule solution à ce problème. »
Ancien élève de West Point, - célèbre académie militaire -, diplômé en psychologie clinique à la Berkeley University, il travailla en tant que directeur des recherches psychologiques à l'hôpital Kaiser à Oakland, puis jusqu'en 1963 (où on le contraint à démissionner) il effectua des recherches sur le LSD et d'autres psychédéliques au Centre des Recherche sur la Personnalité à Harvard. En fait, ses nombreux travaux sur le LSD effectués dans un cadre gouvernemental en premier lieu et ses rapports avec certains mouvements révolutionnaires dont les Black Panthers devinrent une source de problèmes pour la CIA, qui vit en lui un dangereux agitateur. Il finit par être discrédité et calomnié, et se vit condamné à 10 ans de prison pour possession de marijuana (10 g) en 1970. Il réussit à s'évader et vécut une longue période d'exil. Depuis, Timothy Leary, devenu le Pape du LSD, a publié de nombreux ouvrages sur les états modifiés de conscience, et son dernier ouvrage (publié en France peu de temps avant sa mort) : Chaos et Cyberculture est l'héritage visionnaire qu'il nous lègue.
